接连失地保大十四年（956年）三月，李璟又派司空孙晟、礼部尚书王崇质奉表，言辞更加谦卑驯服，周世宗还是不回答，之前派遣的钟谟等以及孙晟、王崇质都在行在所。而钟谟等请求回去取李璟的表，将江北地区全部奉献，周世宗同意，派王崇质、李德明等回去，这才赐书给李璟。李德明等回后，大力称赞周世宗英武，李璟不高兴。宋齐丘、陈觉等都认为割地没有好处，而说李德明卖国图利。李璟发怒，斩李德明。派元帅齐王李景达与陈觉、边镐、许文缜率兵奔赴寿春，李景达的部将朱元等又得到舒、蕲、泰三州。同年夏，下大雨，后周在扬、滁、和三州的军队都退却，后唐诸将请求凭借险隘腰击周军。宋齐丘说：“攻击他们使怨恨加深，不如放走他们成为恩德。”告诫诸将关闭营垒，不准出战，所以周军都聚集在寿州。周世宗驻屯涡口，想再到扬州，合力进攻寿春，于是封锁府库交付主管，派李璟旧将在城中巡行，秋毫不犯而去，淮人非常高兴，都背负干粮送给周军。[19]保大十五年（957年），李景达派朱元等屯紫金山，修筑甬道以输送粮草到寿州。二月，周世宗又南征，迁下蔡浮桥到涡口，设镇淮军，筑造两城以夹击淮。周军连破紫金各寨。李景达虽为元帅，但军事都由陈觉决断。陈觉与朱元一向有嫌怨，以为朱元是李守贞的客将，反复难信，李璟派大将杨守忠替代朱元，并且召回朱元。朱元愤怒不已，向周叛降，各军都溃败，许文缜、边镐都被俘获，李景达以水师奔还金陵。刘仁赡生病将死，其副使孙羽等以寿州降于周。周世宗班师。李璟派人焚毁扬州，骗走扬州士庶。十月，周世宗又南征，于是围困濠州，濠州刺史郭廷谓禀告周说：“臣不能守一州以抵抗王师，但是希望请命于南唐而后投降。”周世宗因此缓攻，郭廷谓派人向李璟请命，李璟同意他们投降，于是郭廷谓投降。又攻取泗州，周军步骑数万，水陆并进，军士唱《檀来》歌，声音传到数十里远。十二月，驻屯于楚州北门。
割地称臣
交泰元年（958年），正月，周军攻楚州，守将张彦卿、郑昭业守城很坚固，攻城四十天没攻破。周世宗亲自督军挖地道进城焚烧，城墙破坏，张彦卿、郑昭业战死，周军很气愤，城内百姓几乎被杀尽。周军又攻取海、泰、扬四州。周世宗到迎銮镇以临长江，李璟知道不能支撑，但耻于自己屈身去掉名号，于是派陈觉奉表后周，请求传位给他的长子李弘冀而听命后周。
周军南征时，没有水战器具，不久屡败李璟的军队，获得水战士卒，于是造战舰数百艘，让投降士卒教周军水战，命王环率领下淮河。李璟的水军多次失败，淮河的战船都为周军所得。又造齐云船数百艘，周世宗到楚州北神堰，齐云船大，不能通过，于是开凿老鹳河连通，因此到达大江。李璟起初自恃水战，以为周军不是对手，而且不能到长江。到陈觉奉命出使时，看到水师布列长江很雄壮，以为是自天而降，于是请求说：“臣愿意回国取李璟的表，将江北各州全部奉献，遵守条约。”周世宗同意，这才赐书给李璟说：“皇帝恭问江南国主。”慰劳李璟良苦而已。这时扬、泰、滁、和、寿、濠、泗、楚、光、海等州，已经为周所得，李璟于是献出庐、舒、蕲、黄四州，划长江为界。五月，李璟下令去掉帝号，改称国主，使用后周年号，时为后周显德五年（958年）。
起初，孙晟出使周，被留下，周世宗询问孙晟江南虚实，孙晟不回答，周世宗发怒，杀死孙晟。周已撤兵，李璟于是赠刘仁赡为太师，追封孙晟为鲁国公。周世宗遣送钟谟、冯延鲁回国。李璟又派钟谟等朝见京师，亲手写表，称天地父母之恩不可报；又请下诏书如同藩镇，派钟谟当面陈述愿意传位给长子。周世宗派钟谟等回国，以优厚的诏书安慰李璟。李璟以钟谟为礼部侍郎、冯延鲁为户部侍郎。
迁都去世
李璟为太子时，冯延鲁等都同入东宫，礼部尚书常梦锡自从李昪在世多次说不可让冯延鲁等接近太子。李璟继位，冯延鲁专权，常梦锡每每排斥他。李璟已经割地称臣，有说到朝廷为大朝的，常梦锡大笑说：“你们曾经想让君主如同尧、舜，今日自为小朝吗？”钟谟一向与李德明交好，回来后，听说李德明因为宋齐丘等被杀，想上报李德明的冤屈，没能发作。陈觉是宋齐丘的同党，与严续一向有宿怨。陈觉曾经奉命使周，回来说周世宗以为江南不立即听从命令的原因，是由于严续的谋划，劝李璟杀严续谢罪。李璟怀疑，钟谟于是请求出使后周，验查此事。李璟已经割地称臣，于是派钟谟入朝谢罪，说不立即割地，不是严续的谋划，希望赦免他。周世宗大惊，说：“严续能够谋划，这是忠于他的主人，朕难道杀忠臣吗？”钟谟回来后，说陈觉奸诈，李璟发怒，流放陈觉到饶州，杀死。宋齐丘与陈觉结党犯罪，被流放青阳，赐死。以皇太弟景遂为洪州节度使，燕王弘冀为皇太子。
显德六年（959年）九月，太子弘冀去世，李璟封第六子李从嘉（李煜）为吴王，居住东宫。钟谟说李从嘉轻浮放纵，请立纪国公李从善，李璟大怒，贬钟谟为国子司业，立李从嘉为太子。周世宗派人对李璟说：“我与江南，大义已定，但顾虑后世不能容纳你，可以在我在世时修造城隍、整治要害为子孙计。”李璟于是修葺各城，计划迁都于洪州，群臣都不想迁，只有枢密使唐镐赞同迁都，于是升洪州为南昌府，建南都。建隆元年（960年），后周殿前都检点赵匡胤，发动陈桥兵变，篡夺后周政权，建立宋朝，是为宋太祖。建隆二年（961年），留太子从嘉监国，李璟迁往南都。但洪州狭窄，宫府营廨，都不能容纳，群臣日夜思念回去，李璟后悔愤怒不已。唐镐惭愧害怕，生病而死。
李璟筹划迁回金陵，还没启程就得了病，在同年六月二十八日死于长春殿，时年四十六岁。
太子李从嘉继立，以丧事回金陵，派使入朝，希望恢复李璟的皇帝名号，宋太祖同意，于是为李璟上谥号“明道崇德文宣孝皇帝”，庙号“元宗”，陵于顺陵（位于今JS省江宁区）。为政举措政治李璟即位后，改变父亲李昪保守的政策，开始大规模对外用兵，消灭皆因继承人争位而内乱的马楚及闽国，他在位时，南唐疆土最大，李璟生活奢侈无度，政治腐败，百姓民不聊生，怨声载道。
为政举措
政治
李璟即位后，改变父亲李昪保守的政策，开始大规模对外用兵，消灭皆因继承人争位而内乱的马楚及闽国，他在位时，南唐疆土最大，李璟生活奢侈无度，政治腐败，百姓民不聊生，怨声载道。
经济
李璟困于用兵时，钟谟请铸造大钱以一当十，刻文“永通泉货”。后因钟谟犯罪，因此大钱被废。又命韩熙载铸铁钱，以一当二。
文化
李璟秉性庸懦，爱好文学，比较喜欢阿谀奉承。“时时作为歌诗，皆出入风骚”，具有较高的文学艺术修养。经常与其宠臣如韩熙载、冯延巳等饮宴赋诗，于是适用于歌筵舞榭的词，便在南唐获得了发展的机会。他的词，感情真挚，风格清新，语言不事雕琢，对南唐词坛产生过一定的影响。存词五首，其中《南唐二主词》收四首，《草堂诗余》收一首。他的诗词十分有名气，书法也很不错。其中他的“小楼吹彻玉笙寒”是流芳千古的名句。